麦克马斯特大学和FAIR Meta的研究人员开发了一种新的机器学习（ML）技术，用于无轨道密度泛函理论（OF-DFT）。这种ML方法优化了总能量函数，并成功地复制了各种化学系统中的电子密度。该方法已被应用于模拟锂氢化物、氢气和水分子，并通过优化拉普拉斯算符和解决哈特里和外势泛函函数来提高准确性的内存有效的梯度优化方法。
目前存在计算分子电子能量的方法，比如传统的Kohn-Sham密度泛函理论（KS-DFT），它依赖于分子轨道。然而，一个被开发出来的未经探索的方法叫做OF-DFT，它利用电子密度来最小化一个点，更适用于复杂的系统。
OF-DFT是一种以电子密度为中心的量子化学和凝聚态物理的计算方法，相对于KS-DFT在大系统中具有优势。它通过电子密度最小化来确定基态性质，符合Hohenberg-Kohn定理。它采用了一种独特的方法，使用归一化流载体来参数化和优化电子密度，成功地复制了多样的化学系统。
OF-DFT中优化总能量函数的提议方法涉及使用归一化流载体来参数化各种化学系统中的电子密度。这是通过使用神经网络解决普通微分方程来连续归一化流变换电子密度实现的。基于梯度的算法用于总能量优化，而蒙特卡罗采样用于相关量。此外，在OF-DFT中还采用了一种内存高效梯度优化方法，用于解决拉普拉斯算符以及与哈特里和外势泛函相关的问题。
该方法成功地模拟了二原子分子，尤其是LiH，并对氢气和水分子进行了广泛的模拟。该模型准确地复制了各种化学系统中的电子密度，在H2和H2O分子的优化过程中展示了密度和势能面的变化。与使用STO-3G基组的Hartree-Fock模型进行比较分析表明，在连续归一化流模型中核周围的密度更高。密度泛函值在整个优化过程中使用指数移动平均值进行计算。
总之，利用连续归一化流进行密度变换的OF-DFT方法是一种有前景的无限制解决方案，用于准确描述不同化学系统中的电子密度和势能面。它能够复制核周围的高密度，如通过LiH、氢气和水分子的研究所示，突显了进一步改进和应用的潜力。
OF-DFT电子结构计算的未来工作可能涉及：
- 改进电子密度的归一化流载体。
- 将连续归一化流方法扩展到更复杂的化学系统中。
- 进行比较分析以评估CNF模型的准确性。
- 将CNF模型与其他机器学习技术整合，以提高效率和精度。