计算化学家设计更好的方法来发现和设计能源应用材料
对气候变化的迅速而重大的进展需要创造新的、环境友好的、节能材料。研究人员希望在一个庞大的化学空间中挖掘富含分子组合的矿脉，这些组合具有显着的光学、导电、磁性和传热性能，等待被发现。
但是寻找这些新材料一直进展缓慢。
“虽然计算建模使我们能够比实验更快地发现和预测新材料的性质，但这些模型并不总是可信的，”化学工程和化学系副教授Heather J. Kulik博士说道。 “为了加速计算发现材料，我们需要更好的方法来消除不确定性，使我们的预测更加准确。”
Kulik实验室的一个团队与Chenru Duan博士的团队合作，旨在解决这些挑战。
建立信任的工具
Kulik及其团队专注于过渡金属配合物，这些分子由周期表中间的金属和有机配基组成。这些配合物可以极其活性，因此在催化自然和工业过程中发挥着核心作用。通过改变这些分子中的有机和金属组分，科学家可以生成具有可以改进人工光合作用、太阳能吸收和储存、更高效的有机发光二极管和设备微型化等应用的性质的材料。
Kulik说：“目前表征这些配合物和发现新材料的过程通常很慢，通常是由研究人员的直觉驱动的。这个过程涉及到权衡：你可能会发现一个具有良好发光性质的材料，但中心的金属可能是类似于极为稀有和有毒的铱。”
试图鉴定具有有用性质的无毒、丰富的地球过渡金属配合物的研究人员往往追求有限的特征，并且只有较小的保证他们正在正确的轨道上。Kulik说：“人们继续迭代特定的配体，并陷入机会局部区域的瓶颈，而不是进行大规模的发现。”
为了解决这些筛选效率低下的问题，Kulik的团队开发了一种新方法——一种基于机器学习的“推荐器”，让研究人员知道追求他们搜索的最佳模型。他们对这个工具的描述是去年12月Nature Computational Science上的一篇论文的主题。
Kulik说：“这种方法优于所有先前的方法，并且可以告诉人们何时使用方法以及何时它们是可信的。”
Duan领导的团队首先研究了改进传统筛选方法密度泛函理论（DFT）的方法，该方法基于计算量子力学。他建立了一个机器学习平台，以确定密度泛函模型在预测过渡金属分子的结构和行为方面的准确性。
Kulik说：“这个工具学会了哪些密度泛函是特定材料配合物最可靠的。我们通过测试工具对其从未遇到过的材料进行验证，它实际上选择了最准确的密度泛函来预测材料的性质。”
该团队取得的一个关键突破是决定使用电子密度——原子的一种基本量子力学属性——作为机器学习输入。这个独特的标识符，以及使用神经网络模型进行映射，为希望确定他们是否使用适当的密度泛函来表征目标过渡金属配合物的研究人员创建了一个强大而高效的助手。Kulik说：“一个需要几天或几周的计算，这使得计算筛选几乎不可行，现在只需要几个小时就可以产生可信的结果。”
Kulik已经将这个工具纳入molSimplify，这是实验室网站上的一个开源代码，使全世界的研究人员能够预测过渡金属配合物的性质和模型。
多属性优化
在相关的研究中，Kulik的团队展示了一种快速定位大量化学空间中具有特定性质的过渡金属配合物的方法，他们在最近发表的JACS Au论文中展示了这一方法。
他们的工作从2021年的一篇论文开始，该论文表明，在不同密度泛函族中的目标分子的性质方面达成一致显着减少了模型预测的不确定性。
Kulik的团队利用这一洞见，展示了第一次多目标优化。在他们的研究中，他们成功地识别出易于合成、具有显着吸光性质的分子，使用丰富的地球金属。他们搜索了3200万个候选材料，这是有史以来用于此应用程序的最大空间之一。Kulik说：“我们拆下已知的、实验合成材料中的配合物，以新的方式重新组合它们，这使我们能够保持一些合成现实性。”
在这个巨大的化学领域中，收集了100种化合物的DFT结果后，该团队训练了机器学习模型，以在整个3200万种化合物空间上进行预测，以实现其特定的设计目标。他们一代又一代地重复这个过程，筛选出具有他们想要的明确属性的化合物。
“最终，我们发现了九种最有前途的化合物，并发现通过机器学习选择的特定化合物含有已经为其他需要光学特性的应用实验合成的部分（配体），这些部分具有良好的光吸收谱，”Kulik说。
有影响的应用
虽然Kulik的总体目标是克服计算建模的局限性，但她的实验室充分利用自己的工具来简化发现和设计新的、有潜在影响的材料。
在一个值得注意的例子中，Kulik表示：“我们正在积极研究金属-有机框架的优化，以将甲烷直接转化为甲醇。”这是一个人们想要催化几十年但一直无法高效实现的“圣杯”反应。
将一个非常有效的温室气体迅速转化为易于运输且可以用作燃料或增值化学品的液体的可能性对Kulik具有很大吸引力。“这代表了一个那么长时间以来一直存在的杂草堆中的针的挑战，多目标优化和筛选数百万候选催化剂的杰出挑战是解决这个问题的最佳位置。”